近日，化学与材料工程学院刘天西教授/李乐副教授在高性能一体化电化学储能器件方面取得了重要进展，研究成果以“Host-Guest All-in-One Supercapacitors Enabled by 3D-Printed Zwitterionic Gel Microlattices for Advanced Energy Storage”为题在线发表在材料领域学术期刊《Advanced Functional Materials》上。
随着便携式与可穿戴电子设备的快速发展，微型储能系统不仅需要在常规条件下实现高效能量存储，还必须在极端环境中保持稳定输出，这已成为衡量其综合性能的重要指标。传统的“三明治”构型电化学储能器件在反复机械应力作用下，常出现不可逆形变、层间滑移或分层等问题；同时，电极与电解质之间的界面结合力较弱，导致较高的界面电荷转移电阻，进而削弱了电化学性能和结构稳定性。相比之下，一体化超级电容器（ASC）因其电极/电解质的高度集成结构，展现出优异的结构稳定性与柔性潜力。然而，传统平面型ASC受限于低活性物质负载和有限的面能量密度，难以兼顾高能量输出与结构可靠性。迄今为止，这一瓶颈仍未得到根本性突破。因此，发展新一代ASC亟需一种兼具高电极负载、高电荷传输效率与高环境适应性的可定制化结构策略。
针对上述挑战，江南大学化学与材料工程学院刘天西教授课题组提出了一种电极–电解质一体化的主客体三维超级电容器（3D-ASC）。研究团队首先利用墨水直写3D打印技术，构筑了具有梯度微晶格结构（中央致密、上下疏松）的两性离子水凝胶电解质作为“主体”框架。随后，在其骨架上原位聚合“客体”聚苯胺（PANI）电极，形成了电极与电解质紧密耦合的主客体结构。与传统平面型ASC不同，该3D主客体设计显著扩大了电极–电解质的有效接触界面，实现了超高的活性物质负载（PANI负载量达4.17 mg cm⁻²），同时保持较短的电子/离子扩散路径与较低的界面阻抗。此外，3D微晶格水凝胶框架在充放电过程中可为聚苯胺的体积膨胀/收缩提供缓冲空间，有效分散局部应力，显著提升了器件的结构稳定性与循环寿命。得益于这一创新的主客体集成设计，3D-ASC 实现了高达 453.7 mF cm⁻² 的面积电容 和 40.3 µWh cm⁻² 的能量密度，性能较传统平面ASC提升约 12倍。同时，该器件表现出优异的循环稳定性（10,000次循环后容量保持率近100%）与卓越的超低温耐受性（可在 −60 °C 下稳定运行）。该研究提出的以电解质为核心的结构设计理念，为高性能柔性储能器件提供了全新思路，展示了3D打印与主客体协同策略在高能量密度与极端环境适应性储能系统中的巨大潜力。
论文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202520575
图1 电极-电解质一体化的主客体三维超级电容器的设计策略与性能优化
