近日，我校化学与材料工程学院董玉明教授在光合成双氧水领域取得突破性进展，研究成果以“Enhancing the Photocatalytic Reduction of O2 to H2O2 Through Proton Enrichment on Covalent Organic Frameworks”为题发表在《Angewandte Chemie International Edition》上。论文第一作者为博士研究生孙新宇，通讯作者为董玉明教授。
光催化O2还原生成H2O2的反应涉及质子耦合电子转移过程，在常规条件下（pH = 7, 298 K, 101.3 kPa），H2O中O2的浓度（0.25 mM）远高于质子浓度（1×10-4 mM）。O2还原反应仅发生在固定的活性位点上，而质子在H2O中相对较低的扩散系数（约2.39 × 10-9 m2 s-1, 300 K）使得光催化剂界面处于缺质子微环境中。针对该问题，董玉明教授团队提出构建相邻氮位点、实现质子定向富集的新思路，确保了O₂还原反应过程中质子的高效供给。
氮位点的质子获取能力与哒嗪位点协同作用，促进了高效的质子传输。纯H₂O体系中光催化H₂O₂生成速率达到12100 µmol g⁻¹ h⁻¹，太阳能化学转换效率达到2.15%，超越了先前报道的同类型材料，是目前最高效的H₂O₂光合成催化剂之一。该研究阐明了质子控制在光催化O₂还原反应中的关键作用，为设计用于太阳能驱动H₂O₂生产场景的高效光催化剂提供了一种新策略，得到了国家自然科学基金重点项目、面上项目的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202524222
图1. 论文网络发表页面截图
图2. 通过构建相邻的氮位点来实现质子富集，促进光合成H₂O₂
