近日，化工学院刘天西教授/张龙生副教授在开发高性能硝酸盐电还原制氨催化剂的研究中取得重要进展，研究成果以“Selective Mass Accumulation at Metal-Polymer Bridging Interface for Efficient Nitrate Electroreduction to Ammonia and Zn-Nitrate Batteries”为题发表在《Journal of the American Chemical Society》上（DOI: 10.1021/jacs.5c00400）。
氨作为一种重要的化工原料，在农业和工业等领域发挥着重要的作用。然而，高能耗、高碳排放的传统Haber-Bosch制氨工艺与我国“碳中和”的可持续发展战略目标相悖。硝酸盐电还原制氨作为一种绿色合成氨技术，其利用清洁可再生的电能，不仅能将硝酸盐污染物直接转化为具有高附加值的氨，而且能为硝酸盐废水处理提供一条有效途径。但是，由于竞争性析氢副反应、在低浓度硝酸盐废水中对硝酸盐的吸附较弱等原因，硝酸盐电还原制氨反应活性和选择性仍不太理想，仍不能满足大规模氨合成的需求。
针对上述问题，我们通过电化学原位还原方法构建了一种Cu/Cu2O纳米颗粒/Cu基配位聚合物复合催化剂（图1），其表面可有效调节硝酸盐和水分子的分布/迁移，实现排斥水分子、富集硝酸盐的效果，进而克服低浓度硝酸盐废水中的催化活性和选择性低的问题。在硝酸盐浓度范围为7.1-100 mM的条件下，该复合催化剂的硝酸盐电还原制氨反应法拉第效率都能超过90%；所组装的Zn-NO3电池功率密度为17.9 mW/cm2。本工作深化了对硝酸盐电还原反应过程的理解，为高性能硝酸盐电还原催化剂的开发提供了有益借鉴。
金属/配位聚合物纳米复合催化剂的高效催化机制示意图
