近期,我校化学与材料工程学院焦星辰教授课题组在CO2催化转化方面取得重要进展,一周内连发三篇顶刊,研究成果“Regulated Photocatalytic CO2-to-CH3OH Pathway by Synergetic Dual Active Sites of Interlayer”在线发表于J. Am. Chem. Soc.(https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.4c09841);“Highly Active Photoreduction of Atmospheric-Concentration CO2into CH3COOH over Palladium Particles on Nb2O5Nanosheets”在线发表于Angew. Chem. Int. Ed.(https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202414453);“Recent progress in solar-driven CO2reduction to multicarbon products”在线发表于Chem. Soc. Rev.(https://pubs.rsc.org/en-us/content/articlepdf/2024/cs/d4cs00186a).
为了满足全球能源需求,化石燃料的过度消耗导致大量CO2的释放,造成了全球变暖、酸雨、海平面上升等全球气候变化。解决这些问题最有前景的策略之一是将排放的CO2转化为高价值的化学品和燃料,最大限度地利用这一资源。然而,CO2光还原过程复杂,可能产生的产物范围广泛。因此,设计和制备高效催化剂对光还原CO2至关重要。
基于此,化学与材料工程学院焦星辰教授/陈庆霞副教授设计了通过范德华力连接的二维CoNi2S4–In2O3纳米片复合材料(图1),其CH3OH生成速率为129.7 μg−1g−1h−1,在CO2光还原过程中保持了75.7%的电子选择性,利用具有范德华接触的复合材料中间层之间的微环境,通过改变反应途径,使光还原CO2生成CH3OH成为可能;制备了Pd颗粒负载的Nb2O5纳米片(图2),在光还原大气浓度CO2的过程中CH3COOH生成速率为13.5 μmol g−1h−1,优于类似条件下之前报道的大多数光催化剂。此外,他们将光催化CO2还原制C2+燃料所涉及的催化剂进行了系统地分类(图3),对生成C2+产物的选择性的原因进行了总结,并且对新型光催化剂的设计、催化机理的研究和光催化CO2光还原成多碳产物的应用要求进行了简要的总结和展望。
上述三项工作分别在线发表在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.以及Chem. Soc. Rev.上,江南大学化学与工程学院焦星辰教授、陈庆霞副教授为该论文的共同通讯作者。其中江南大学化工学院2022级硕士研究生丁金钰、2023级硕士研究生杜佩津和2023级硕士生李佩佩为第一项工作的共同第一作者;江南大学化工学院2022级硕士研究生吴佳聪、2023级硕士研究生黄菲和2024级博士生胡秦源为第二项工作的共同第一作者;江南大学化工学院2024级博士李梦倩、2023级硕士研究生韩泽群和2024级博士生胡秦源为第三项工作的共同第一作者。
上述研究得到科技部重点研发计划项目、国家自然科学基金和江南大学高层人才引进启动资金等项目资助。
图1.具有范德华接触的复合催化剂上CO2还原途径示意图
图2:负载在金属氧化物半导体纳米片上的高活性金属颗粒实现光还原大气浓度CO2制C2燃料的示意图
图3.不同的材料光催化CO2制C2+产物,其中金属氧化物、金属硫化物、MXenes、MOFs作为催化剂,COFs、C3N4、金属磷化物和石墨烯作为助催化剂,促进C−C偶联。